Different metal-containing hydrotalcite-like materials for carbon dioxide removal and applications of deactivation model

In this study, studies on the development of different metal-containing hydrotalcite-like materials have been carried out for the removal of CO2. 3Mg1Al, 3Mg1Fe and 3Mg1Mn hydrotalcite-like materials (molar ratio of M2+/M3+=3), Mg-O and Al-O have been prepared by co-precipitation method. Synthesized materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric-differential thermal (TGA-DTA), scanning electron microscopy (SEM), N2 adsorption-desorption, temperature-programmed CO2 desorption (CO2-TPD) and inductively coupled plasma optic emission spectroscopy (ICP-OES) analysis. Before calcination, XRD results showed that Mg-O material contains Mg5(CO3)4(OH)2.4H2O-hydromagnesite and Al-O material contains mainly Al(OH)3-bayerite, γ-AlOOH-boehmite and Al(OH)3-gibbsite structures. Hydrotalcite-like structures were obtained for the 3Mg1Al, 3Mg1Fe, and 3Mg1Mn materials. These results showed that hydrotalcite-like structures could be successfully obtained by using different metals. Mass losses in TGA-DTA analysis of Mg-O, 3Mg1Al, and Al-O materials were consistent with the theoretical values. After calcination, it was seen that mainly MgO-periclase structure was obtained for the hydrotalcite-like materials. Among the prepared hydrotalcite-like materials, 3Mg1Al was determined as having the highest surface area (133 m2/g) and the highest surface basicity. CO2 sorption experiments were performed in a fixed bed reactor system using the feed mixture containing 4% CO2 in He with a GHSV of 3600 cm3h-1g-1 at 300 °C. 3Mg1Al sorbent was found as having the highest CO2 sorption capacity (0.17 mmol CO2/g sorbent) among the synthesized hydrotalcite-like materials. The initial reaction rate constant (k0) and the deactivation rate constant (kd) values were found by applying the non-linear regression of the deactivation model to the experimental data. The results showed that hydrotalcite-like materials were promising sorbents for CO2 sorption studies.

Karbondioksit gazýnýn uzaklaþtýrýlmasý için farklý metal içerikli hidrotalsit benzeri malzemeler ve deaktivasyon modeli uygulamalarý

Bu çalýþmada karbondioksit (CO2) gazýnýn uzaklaþtýrýlmasý için farklý metal içerikli hidrotalsit türü malzemelerin geliþtirilmesine iliþkin çalýþmalar yürütülmüþtür. Bu amaçla birlikte çöktürme yöntemiyle 3Mg1Al, 3Mg1Fe ve 3Mg1Mn hidrotalsit türü malzemeler (mol oraný M+2/M+3 =3) ile Mg-O ve Al-O malzemeleri hazýrlanmýþtýr. Hazýrlanan sorbentler için X-ýþýný kýrýnýmý (XRD), termogravimetrik-diferansiyel termal analiz (TGA-DTA), taramalý elektron mikroskobu (SEM), N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, sýcaklýk programlý CO2 desorpsiyonu (CO2-TPD) ve endüktif eþleþmiþ plazma optik emisyon spektroskopisi (ICP-OES) analizleri gerçekleþtirilmiþtir. Kalsinasyon iþlemi öncesinde Mg-O malzemesinin Mg5(CO3)4(OH)2.4H2O-hidromanyezit, Al-O malzemesinin Al(OH)3-bayerite yapýsý esas olmakla birlikte γ-AlOOH-boehmite ve Al(OH)3-gibbsite yapýlarýný içerdiði XRD analizi ile belirlenmiþtir. 3Mg1Al, 3Mg1Fe ve 3Mg1Mn malzemelerinde hidrotalsit benzeri yapýlar elde edilmiþtir. Bu sonuçlar farklý metallerin kullanýlmasýyla hidrotalsit benzeri yapýlarýn baþarýyla elde edilebildiðini göstermiþtir. Mg-O, 3Mg1Al ve Al-O malzemelerinin TGA-DTA analizinde gerçekleþen kütle kayýplarýnýn teorik deðerlerle tutarlý olduðu belirlenmiþtir. Kalsinasyon iþlemi sonrasýnda hidrotalsit türü malzemelerde esas olarak MgO-periclase yapýsýnýn oluþtuðu görülmüþtür. Hazýrlanan hidrotalsit türü malzemeler içerisinde 3Mg1Al en yüksek yüzey alanýna (133 m2/g) ve en yüksek yüzey bazik özelliðine sahip malzeme olarak belirlenmiþtir. Sorbentlerin CO2 tutma deneyleri, sabit yatak reaktör sisteminde %4 CO2 + He besleme gaz karýþýmý kullanýlarak, 3600 cm3/g.saat boþluk hýzý deðerinde ve 300 °C sýcaklýkta gerçekleþtirilmiþtir. 3Mg1Al sorbentinin hidrotalsit türü malzemeler içinde en yüksek CO2 tutma kapasitesine (0.17 mmol CO2/g sorbent) sahip sorbent olduðu belirlenmiþtir. Deneysel verilere deaktivasyon modelinin lineer olmayan regrasyon analizi uygulanarak baþlangýç reaksiyon hýz sabiti (k0) ve deaktivasyon hýz sabiti (kd) deðerleri bulunmuþtur. Sonuçlar hidrotalsit türü malzemelerin CO2 tutma çalýþmalarýnda umut veren sorbentler olduðunu göstermiþtir.